1883'de Simbirsk Kolejiden altın madalyasıyla mezun olduktan sonra Petersburg Üniversitesine girmiştir. Doğa bilimlerini okunuş ve Zooloji'deki çalışmasıyla altın madalyasını kazanmıştır. Ulyanov yasa dışı toplantılar ve gösterilere katılmış, öğrenciler ve işçiler arasında propaganda faaliyetini sürdürmüştür. 1886'de "Narodnaya Volya (Halkın iradesi)" adlı partiye üye olmuştur.
Ulyanov ve yandaşları Çar III. Aleksandr'a suikastı hazırlamış ancak 1 Mart 1887'de tutuklanmışlardır. Mahkemede Ulyanov siyasi konuşmasını yapmıştır. 8 Mayıs'ta yandaşları Pahomiy Andreyuşkin, Vasili Generalov, Vasili Osipanov ve Petr Şevyrev ile birlikte idama mahküm olmuş ve Shlisselburg'ta asılmıştır. Onlar 1 Mart'ta tutuklandıklarından "Pervomartovstsi (Birinci Martçılar)" olarak anılmıştır.
Ulyanov'un adı 1972 yılında Sovyet gökbilimci Tamara Mihaylovna Smirnova tarafından keşfedilen küçük gezegen 2112 Ulyanov'a verilmiştir.
